CO作為大氣主要污染物之一,來源較為廣泛。工業(yè)爐窯、冶金工業(yè)以及機動車尾氣排放等方式均會造成CO大量排放,造成嚴重的環(huán)境污染。催化燃燒技術是廣大學者公認的有效限制并消除CO的主流技術,可通過引入催化劑的方式實現(xiàn)CO的低溫高效轉(zhuǎn)化,已在汽車尾氣排放、CO優(yōu)先氧化等低溫催化氧化領域形成了產(chǎn)業(yè)化應用,且效果顯著。Cu-Ce復合氧化物催化劑以其低溫高效、壽命長且廉價等優(yōu)點備受關注,成為應用于CO催化燃燒的首選催化劑。本文綜述近年來Cu-Ce體系催化劑上CO催化燃燒反應的研究進展,列舉了不同的催化劑制備方法,概括了Cu-Ce催化劑的結(jié)構形貌-性能關系與載體-活性組分的強相互作用規(guī)律(尺寸效應、界面效應),闡述了分析了基于表征技術、原位實驗與反應動力學等方法下得到不同反應路徑之間的差異,總結(jié)出CO催化燃燒微觀反應機理。同時根據(jù)不同工業(yè)廢氣中CO濃度的變化特點,介紹了中科院力學所高效潔凈燃燒課題組近些年的相關工作進展:以轉(zhuǎn)爐煉鋼過程中產(chǎn)生的轉(zhuǎn)爐放散煤氣(CO≤35%)為例,設計制備出低溫高效CuCe0.75Zr0.25Oy催化劑,并進一步合成工業(yè)級蜂窩陶瓷催化劑,提出了CO自持催化燃燒技術,探究得到寬CO濃度范圍(1%-20%)條件下的CO催化燃燒反應規(guī)律(誘導階段、熱飛溫及熱自持階段),確定了較為詳細的CO催化燃燒反應路徑(M-K和L-H機理)與穩(wěn)燃機制(貧燃極限、穩(wěn)燃溫度場、換熱特性),為轉(zhuǎn)爐放散煤氣從所需燃氣引燃到自身能量回收利用的雙向節(jié)能提供切實可行的技術方案。最后對CO催化燃燒反應研究未來發(fā)展方向進行了展望:未來CO催化燃燒反應機理研究可從新型高效納米Cu-Ce催化劑出發(fā),尋找精細的形貌可控催化劑制備方法與規(guī)模化生產(chǎn)技術,制得活性位原子利用率高、持久高效的催化劑,采用先進的原位表征實驗技術與理論模擬計算方法,深入研究催化劑載體-活性組分相互作用演化規(guī)律,開展CO催化燃燒吸附-反應-脫附過程的定性定量研究,以期豐富CO催化燃燒安全控制理論,同時加強產(chǎn)學研間的結(jié)合,讓催化劑從實驗室走向?qū)嶋H工業(yè)應用中去,切實考察長時間復雜煙氣環(huán)境下催化劑的各項性能,促進工業(yè)節(jié)能減排事業(yè)的蓬勃發(fā)展。
關鍵詞:Cu-Ce催化劑;CO;催化燃燒;構效關系;反應機理
發(fā)布時間:
2021-06-28 14:15